Von größeren Verlusten in den letzten Jahrhunderten verschont, gehören heute knapp 400 mittelalterliche und 450 frühneuzeitliche Handschriften ebenso zum Bestand der auch in den sich anschließenden Jahrhunderten systematisch erweiterten Sammlung wie auch ungefähr 400 Inkunabeln und rund 30.000 Drucke des 16. bis 18. Jahrhunderts. Hervorzuheben ist die Geschlossenheit der historisch gewachsenen Bestände. Das gilt insbesondere für die Sammlungsteile mit Drucken des 16. und 17. Jahrhunderts. Im Falle der Drucke des 16. Jahrhunderts aus der Sammlung Pflugs werden sie um den reformationsgeschichtlich bedeutsamen schriftlichen Nachlass des letzten Naumburger Bischofs erweitert. Herausragende Stücke sind, um nur einige Beispiele hier folgen zu lassen, die Fragmente der Zeitzer Ostertafel aus dem 5. Jahrhundert, ein lateinisch-althochdeutsche Beichte des frühen 9. Jahrhundert oder die einzigartige Ptolemaeus-Handschrift von 1477 mit der Zeitzer Weltkarte. Besondere Erwähnung verdient auch die umfangreiche Kartensammlung des 17. und 18. Jahrhunderts.
Im Mai 2005 wurde die am alten Standort akut bedrohte Sammlung einschließlich ihrer Archivbestände nach umfangreichen baulichen Vorbereitungen geschlossen umgesetzt. Notwendig wurde dieser Schritt angesichts gravierender Versäumnisse in der jüngeren Zeit. Die politischen Verhältnisse der letzten acht Jahrzehnte hatten nicht nur dazu, dass die einzigartige Sammlung weitgehend in Vergessenheit geriet. Unzureichende klimatische und sicherheitstechnische Zustände am alten Bibliotheksstandort, denen bereits einzelne Bücher unwiederbringlich zum Opfer gefallen waren, bedrohten den Fortbestand des einzigartigen Bücherschatzes substantiell.